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                      我所揭示極性誘導的空間電荷分離促進光催化全分解水

                        近日,我所催化基礎國家重點實驗室李燦院士、李仁貴研究員等與中科院半導體所闫建昌研究員團隊合作,在人工光合成體系光生電荷分離研究方面取得新進展:發現極性誘導的表面電場有效促進了光生電荷的空間分離,並大幅提升光催化全分解水的活性。

                        

                        人工光合成是國際科學領域的“聖杯式”科學課題,光生電荷分離是人工光合成太陽燃料的核心科學問題,設計開發高效的光生電荷分離策略促進光生電荷的分離和傳輸始終是該研究領域的熱點和難點。我所李燦院士研究團隊長期致力于人工光合成太陽燃料的前沿科學問題,取得了系列重要進展,先後提出異相結電荷分離機制(Angew. Chem. Int. Ed., 2008; Angew. Chem. Int. Ed., 2012),發現晶面間光生電荷分離效應(Nat. Commun. 2013),發展了高對稱性半導體材料的光生電荷分離策略(Energy Environ. Sci. 2016),並自主研發了光生電荷成像表征新技術(Angew. Chem. Int. Ed., 2015; Nat. Energy, 2018),受到學術界的廣泛關注。

                        除了晶體形貌和晶面可以被用來調控光生電荷分離外,對于大多數半導體材料來說,表面極性特征是一個極爲普遍和常見的材料本征性質,然而,對于半導體材料本征極性的理性設計與調控及其對光生電荷分離的影響仍然不清楚。本工作中,研究人員選取代表性半導體氮化镓(GaN)作爲模型,采用金屬有機氣相沉積方法制備了具有明確表面極性特征的氮化镓納米棒陣列結構,陣列結構分別暴露頂端的極性面和垂直側向的非極性面,研究發現GaN納米陣列結構的極性和非極性面之間表現出明顯的光生電荷分離特性,光生電子選擇性地聚集在納米棒的非極性面,而光生空穴則聚集在極性面。這是由于極性面和非極性面的表面偶極矩不同,誘導形成了不同的表面電場,從而驅動光生電子和空穴的選擇性遷移,實現光生電荷的有效分離。進一步通過光電化學和光催化反應表征發現,具有極性面和非極性面的GaN納米棒的光生電荷分離效率超過80%,較之GaN薄膜的電荷分離效率提升十倍以上,是同類材料報道的電荷分離效率最高值。同時,基于極性和非極性面之間的光生電荷分離效應,分別在極性和非極性表面構築氧化還原雙助催化劑後,可將光催化完全分解水的量子效率從0.9%提升至6.9%。本工作提出了一種普適的光生電荷分離新策略,爲構築高效人工光合成體系奠定了理論基礎,同時,也爲進一步加深對光生電荷分離的本質驅動力的理解和認識提供了新的思路。

                        該研究成果“Surface polarity-induced spatial charge separation boosting photocatalytic overall water splitting on GaN nanorod arrays”以Full Article的形式在線發表在《德國應用化學》上。該研究工作得到中國科學院潔淨能源先導科技專項、中科院重大研究項目以及國家自然科學基金委等方面的基金支持。同時,這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一。(文/圖 李政、李仁貴)

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